고에너지밀도 대용량 리튬이온전지를 채용한 전기자동차 및 에너지저장시스템에서 발생하고 있는 발화사고로 인해, 고안전성 전고체 리튬이차전지(All-solid-state Lithium Secondary Battery, ALSB)에 대한 연구가 국내외에서 활발히 진행되고 있다. 하지만, 단순히 액체전해질을 고체전해 질로만 바꾸는 것이 아니라, 이로 인해 수반되는 전극 및 전지 설계와 해석이 크게 달라진다는 점에서 해결해야 될 이슈들이 산재해 있다. 특히, 전지는 전극 설계에 따라 그 성능이 굉장히 상이함에도 불구하고, 실질적인 전고체 전지 실험 구현의 어려움으로 전고체 전극(All-solid-state Electrode, ASSE) 설계에 따른 성능 차이를 체계적으로 비교 분석하여 최적화하는 연구는 매우 제한적이다. 이를 극복하기 위한 방안으로, 가상의 3차원 전고체 전극 구조체를 형성하고, 형성된 구조체를 바탕으로 다양한 성능 결정 파라미터를 도출하며, 더불어 분석 전극을 포함한 전지의 성능까지 예측할 수 있는 기술을 개발하는 연구가 주목을 받기 시작했다. 본 총설에서는 3차원 전고체 전극 구조체 형성부터 전고체 리튬이차전지의 성능을 예측하는 기술까지 각각의 기술들이 갖고 있는 장단점을 폭넓게 다룰 것이며, 나아가 본 기술이 나아갈 최종적인 목표까지 간략히 기술하고자 한다.